Изучение химизма процесса рекультивации участков подземного выщелачивания урана, загрязненных радионуклидами

АННОТАЦИЯ

В данной статье приведены результаты измерения мощности экспозиционной дозы (МЭД) – гамма излучений локальных участков подземного выщелачивания урана, загрязненных различными радионуклидами, удельной активности естественных радионуклидов К⁴⁰, Ra²²⁶ и Тh²³², эффективной удельной активности (А_эфф) и рН-показатель водной вытяжки. На основании проведенного исследования оценены возможности проведения выщелачивания урана в кислотном режиме при концентрациях H₂SO₄ от 10 г/л до 40 г/л. На основании полученных результатов построены зависимости концентрации выщелоченного урана от повторного применения серной кислоты.

ABSTRACT

This article presents the results of measuring the exposure dose rate (DER) – of gamma radiation from local areas of underground leaching of uranium contaminated with various radionuclides, the specific activity of natural radionuclides K⁴⁰, Ra²²⁶ and Th²³², the effective specific activity (A_eff) and the pH-value of water extract. Based on the study, the possibility of leaching uranium in the acid mode at H₂SO₄ concentrations from 10 g/l to 40 g/l was evaluated. Based on the results obtained, the dependences of the concentration of leached uranium on the repeated use of sulfuric acid are constructed.

Ключевые слова: рекультивация, мощность эффективной дозы, подземное выщелачивание урана, радионуклиды, кислотный режим выщелачивания, концентрация кислоты, естественные радионуклиды, суммарная удельная альфа-активность, радиоэкология, цепочка распада урана, удельная активность естественных радионуклидов.

Keywords: reclamation, effective dose rate, underground leaching of uranium, radionuclides, acid leaching, acid concentration, natural radionuclides, total specific alpha activity, radioecology, uranium decay chain, specific activity of natural radionuclides.

При геотехнологическом способе добычи урана участки и её локальные части подземного выщелачивания урана загрязняются различными радионуклидами, такими как ²³⁸U, ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁰Th, ²²⁶Ra и т. д. Концентрации данных радионуклидов в загрязненных почвах определяются путем измерения их величин радиоактивности, а их идентификация проводится на основе измерения энергии выхода.

В соответствии с требованиями международных (рекомендации МКРЗ и МАГАТЭ) и республиканских нормативных документов (СанПиН №0193-06, СанПиН №0079-08 и т. д.) проводится рекультивация загрязненных радионуклидами участков подземного выщелачивания урана [4; 7; 8]. В основе рекультивации лежат химические методы очистки почвы от радионуклидов с выщелачиванием данных радионуклидов – ²³⁸U, ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁰Th, ²²⁶Ra – и их дальнейшей обработки химическими реагентами.

С учетом вышеперечисленного изучение химизма процесса рекультивации участков подземного выщелачивания урана, загрязненных радионуклидами, является актуальной задачей аналитической химии, ядерной физики и радиоэкологии [1-3; 5; 6].

Целью данного исследования являлось детальное изучение химизма и факторов процесса рекультивации участков подземного выщелачивания урана, загрязненных радионуклидами.

Для достижения цели анализировались и были определены величины различных радионуклидов – ²³⁸U, ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁰Th, ²²⁶Ra – в загрязненных почвах, а также изучалось их поведение в различных режимах выщелачивания.

Методы эксперимента. На рекультивируемых участках подземного выщелачивания урана проведены измерения мощности экспозиционный дозы гамма-излучения (МЭД) на приборе ДКС-96 для определения загрязненной части локальных участков и отобраны из них пробы почвы, а затем в лабораторных условиях измерена эффективная удельная активность альфа-излучений (А_эфф), определены величины радионуклидов ²³⁸U, ²³⁴U и ²³⁵U альфа-спектрометрическим методом на анализаторе CANBERRA; величина радионуклида ²³⁰Th определена фотометрическим методом на КФК-3, удельная активность радионуклида ²²⁶Ra определена гамма-спектрометрическим методом на приборе «Прогресс-гамма».

Полученные результаты и их обсуждение. Процесс рекультивации включает в себя приведение нарушенных земель в исходное состояние, выявление локальных участков, загрязненных радионуклидами и химическими реагентами, вывоз данных загрязненных почв на разрешенные полигоны и в хвостохранилища производственных отходов, покрытие данных участков плодоносящим грунтом.

Для проведения рекультивационных работ последовательно определяются площади загрязненных локальных участков с измерением мощности экспозиционной дозы гамма-излучения (МЭД), то есть дорекультивационная пешеходная гамма-съемка в масштабе 1:2000, определяется удельная суммарная альфа-активность почв, которая должна составлять не более   (300+600)Бк/кг=900Бк/кг. При проведении рекультивации по сельско-хозяйственному направлению все, что имеет значения выше 900 Бк/кг на поверхности почв и на глубине, считается загрязненным радионуклидами. И данные объекты, то есть почву и слой земли, нужно убрать и вывезти на разрешенные полигоны и в хвостохранилище производственных отходов.

Для участков подземного выщелачивания урана с кислотным выщелачиванием выведена корреляция между суммарной альфа-активностью почв и мощностью экспозиционной дозы гамма-излучения (МЭД), и значению суммарной альфа-активности 900 Бк/кг соответствует значение мощностью экспозиционной дозы 35 мкР/час, то есть натуральный фон – (н.ф.+20 мкР/час). Значения натурального фона для местности, в которой проведены эксперименты, составляют 15 мкР/час.

В таблице 1 приведены результаты измерения МЭД, удельной активности естественных радионуклидов К⁴⁰, Ra²²⁶, Тh²³², эффективной удельной активности (А_эфф) и показатели рН водной вытяжки рекультивируемых почв.

Как видно из данных, приведенных в таблице 1, значение мощности экспозиционной дозы гамма-излучения (МЭД) отобранных почв прямо пропорционально зависит от эффективной удельной активности (А_эфф), и имеется также зависимость от удельной активности радионуклида Ra²²⁶, так как данный радионуклид является главным гамма-излучателем в цепочке распада урана. 

Значение рН водной вытяжки изменяется от 3,60 до 8,69, то есть от сильно кислой среды до нейтральной. Значения удельной активности естественных радионуклидов К⁴⁰, Ra²²⁶ и Тh²³² тоже изменяются в широких диапазонах: от 105 Бк/кг до 2282 Бк/кг для радионуклида К⁴⁰, от 57 Бк/кг до 21020 Бк/кг – для радионуклида Ra²²⁶ и от 8,0 Бк/кг до 288 Бк/кг – для радионуклида Тh²³². Значения эффективной удельной активности изменяются от 136 Бк/кг до 21602 Бк/кг в зависимости от удельных активностей естественных радионуклидов.

Таблица 1.

Результаты измерения МЭД, удельной активности естественных радионуклидов К⁴⁰, Ra²²⁶ и Тh²³², эффективной удельной активности (А_эфф) и рН водной вытяжки

В целях экономии химических реагентов, применяемых в процессе выщелачивания урана, исследованы возможности повторного применения данных реагентов для рекультивации. Так как подлежащие рекультивации локальные участки подземного выщелачивания урана, загрязненные радионуклидами, обогащены ураном в различной степени. А из данных участков подземного выщелачивания урана, загрязненных радионуклидами,  можно выщелачивать уран в различном кислотном режиме, с изменением  концентрации H₂SO₄ в пределах от 10 г/л до 40 г/л. В этих режимах проводили эксперименты и построили зависимости концентрации выщелоченного урана при повторном применении реагента. Полученные результаты приведены на рис. 1.

Рисунок 1. Зависимость концентрации выщелоченного урана от повторного применения реагента: 1, 2, 3, 4 – кривые отражают зависимости шестиразового повторного использования серной кислоты концентрацией 10 г/л, 20 г/л, 30 г/л и 40 г/л с концентрацией выщелоченного урана

Как видно из построенных зависимостей, чем больше концентрация серной кислоты, тем интенсивнее происходит процесс выщелачивания. В нашем эксперименте установлено, что после шестого раза повторного использования серной кислоты масса максимально насыщается и повторное использование не дает ожидаемого выщелачивания. Процесс выщелачивания в данном случае почти не происходит. 

Проведенная по предлагаемому варианту рекультивация локальных участков подземного выщелачивания урана, загрязненных радионуклидами, соответствует всем требованиям международных и республиканских норм.

На основании проведенных исследований за последние 5 лет возвращено в расположение местных органов власти более 1000 гектаров земель для дальнейшего использования в сельском хозяйстве.

Данные исследования и разработанные на их основе мероприятия позволяют снизить величину техногенного радиационного вклада в экосистему региона. 

Список литературы:
1. Аллаберганова Г.М., Музафаров А.М. Мониторинг и оценка мощности эффективной дозы в техногенных объектах урановых производств // Горный вестник Узбекистана. – 2019. – № 2. – С. 105-107.
2. Аллаберганова Г.М., Туробжонов С.М., Музафаров А.М. Методика предварительной оценки природных вод на радиоактивность ураноносного региона // Горный вестник Узбекистана. – 2019. – № 3 (78). – С. 106-108.
3. Возможности применения инструментальных приборов для решения технологических и радиоэкологических задач урановых производств / А.М. Музафаров, Г.М. Аллаберганова, Е.О. Черчиева, Г.С. Саттаров // IX Междунар. конф. «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, 24-27 сентября 2013 г.). – Алматы, 2013. – С. 182-183.
4. Каримов И.А. Мировой финансово-экономический кризис, пути и меры по его преодоленению. – Ташкент: Узбекистан, 2009. – 48 с.
5. Комплексная оценка радиационно-дозиметрической и экологической обстановки в зоне деятельности НГМК / А.М. Музафаров, Г.С. Саттаров, Б.Р. Темиров и др. // Инновационные технологии горно-металлургической отрасли: Тез. докл. респ. конф. (Навои, 21 октября 2011 г.). – Навои, 2011. – С. 213-215.
6. Методы оценки техногенного влияния хвостохранилищ промышленных предприятий на окружающую среду / А.М. Музафаров, Г.С. Саттаров, Ф.М. Кадиров, В.Е. Латышев // Горный вестник Узбекистана. – 2002. – № 2. – С. 85-89.
7. Муранов В.Г. Методика расчета толщины покрытия для захоронения радиоактивных отходов // Горный вестник Узбекистана. – 2006. – № 24. – С. 78-83.
8. Нормы радиационной безопасности (НРБ-2006) и основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-2006). – Ташкент: 2006. – 86 с.