ИЗУЧЕНИЕ ЭКСИТОННОЙ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ В СТРУКТУРАХ А2В6 С АНИОННЫМ ЗАМЕЩЕНИЕМ КОМПЬЮТЕРНЫМ МОДЕЛИРОВАНИЕМ

АННОТАЦИЯ

В настоящее время актуальна проблема разработки теоретических методов изучения энергетического распределения локализованных фотоносителей в неупоря­доченных материалах с целью расчета спектров фотолюминесценции. Полупроводниковые соединения А2B6 и их твердые растворы благодаря своим оптическим, фотолюминесцентным и фоточувствительным свойствам являются перспективными материалами для науки и техники, широко применяются в оптоэлектронной технике в качестве люминесцентных экранов, сцинтилляционных датчиков, фотоприемников, элементов конструкций лазеров. Эти прямозонные полупроводники, обладая высокой эффективностью излучения, охватывают весь диапазон спектра от ультрафиолетовой до ИК области [6]. В построенной модели рассчитана функция р(ɛ), определяющая спектр люминесценции твердого раствора и энергетическая плотность скорости генерации G(ɛ) для разных времен жизни экситонов. Для более детального сравнения теоретических расчетов с экспериментальными данными [1,3,5] функция плотности состояний была заменена трехпараметрической функцией, которая заметно влияет на изменение полуширины и положение максимума спектра люминесценции экситонов, что подтверждается результатами численного расчета.

ABSTRACT

The problem of developing theoretical methods for studying the energy distribution of localized photo-carriers in refractory materials in order to calculate photoconductivity and photoluminescence spectra is actual. А2B6 semiconductor compounds and their solid solutions, due to their optical, photoluminescent and photosensitive properties, are promising materials for science and technology, are widely used in optoelectronic technology as fluorescent screens, scintillation sensors, photodetectors, laser structural elements. These straight-band semiconductors, having high radiation efficiency, cover the entire spectrum range from the ultraviolet to the IR region [6]. In the constructed model, the function p(ɛ) determining the luminescence spectrum of a solid solution and the energy density of the generation rate G(ɛ) for different exciton lifetimes are calculated. For a more detailed comparison of theoretical calculations with experimental data [1,3], the density function of states was replaced by a three-parameter function that significantly affects the change in the half-width and the position of the maximum of the exciton luminescence spectrum, which is confirmed by the results of numerical calculations.

Ключевые слова: время жизни, туннельный прыжок, спектр, экситон, рекомбинация.

Keywords: lifetime, tunnel jump, spectrum, exciton, recombination.

Введение

Структуры на основе полупроводников A2B6 являются перспективным материалом для использования в различных оптоэлектронных приборах. Широкое использование соединений А2В6 обусловлено как высокой эффективностью оптических процессов в этих материалах, так и большим диапазоном изменения их свойств. Спектральные возможности, большая вероятность излучательных переходов и относительно хорошая подвижность носителей тока широкозонных полупроводников A2B6 являлись основой для дальнейшего практического применения этих соединений. Соединения на основе полупроводников A2B6 традиционный люминесцентный материал с широкой запрещенной зоной. Ширины запрещенных зон твердых растворов соответствуют полному спектру видимого света и частично — ультрафиолетового. Это принципиально позволяет использовать их в качестве основы полупроводниковых источников и приемников видимого и ультрафиолетового света [5,6]. В связи с этим в настоящее время актуальна проблема разработки теоретических методов изучения энергетического распределения локализованных фотоэлектронов и фотодырок в неупоря­доченных материалах с целью расчета фотопроводимости, спектров фотолюминесценции.

Туннельная релаксация экситонов

В работе [4] при анализе спектров фотолюминесценции твердых растворов CdS1-XSeX предложена модель экситонной локализации, согласно которой экситон представляет собой дырку, сильно локализованную на флуктуациях состава и связавшую электрон своим кулоновским полем. В настоящей работе построена теория туннельной энергетической релаксации экситонов по локализованным состояниям в модели глубоко локализованной дырки и рассчитан спектр энергетического распределения экситонов.

Методология исследования и разработки

Построим модель низкотемпературной энергетической релаксации экситонов по локализованным состояниям (в запрещенной зоне) для случая сильно локализованной дырки, когда дырка, перемещаясь от одного центра локализации – к другому, "тянет" за собой и связанный с нею электрон. В рассматриваемой модели энергия возбуждения локализованного экситона определяется следующим выражением

Е = Е0 - ɛ - ɛВ                                                        (1)

где Е0 - ширина запрещенной зоны (щели подвижности), ɛ - энергия связи дырки на центре локализации, отсчитанная от дырочной границы подвижности, ɛB = е2/(2æɑB) - Боровская энергия связи электрона на дырке, æ - статическая диэлектрическая проницаемость. Так как при ɑ<<ɑB зависимостью ɛB (и ɑB) от ɛ можно пренебречь, спектр фотолюминесценции I(hw) определяется энергетической функцией распределения дырок р(ɛ) и имеет следующий вид:

I(hw) = p(Е0- hw - ɛВ)                                              (2)

Распределение p(ɛ) формируется в результате конкуренции двух процессов, а именно излучательной рекомбинацией экситона, характеризуемой временем жизни τ0, и туннельной релаксацией дырки по хвосту плотности состояний. Время туннельного прыжка td(r) экспоненциально зависит от расстояния г между центрами локализации

td(r) = w0-1exp(2r/ɑ)                                                (3)

где величина ɑ с учетом неравенства ɑ<<ɑB близка к радиусу локализации дырки , а для w0 учитывается w0 ~ 1013с-1. При низкой температуре достаточно учитывать только переходы дырки ɛ =>> ɛ' в более глубокие состояния (ɛ' > ɛ). Величины τ0, w0 и ɑ рассматриваются как параметры теории, их возможной зависимостью от ɛ пренебрегается. Относительно энергетической плотности локализованных состояний дырки g(ɛ) предполагается, что она достаточно быстро спадает в глубь запрещенной зоны, т.е. с ростом ɛ. При конкретных расчетах и оценках мы будем аппроксимировать g(ɛ) экспонентой

g(ɛ) = g0exp(- ɛ / ɛ0)                                               (4)

вводя тем самым в теорию еще два параметра g0 и ɛ0. Для нахождения функции распределения р(ɛ) используем модель, развитую в [2] для описания междупарной рекомбинации в аморфных полупроводниках, модифицировав эту теорию применительно к   локализованным экситонам.

Обсуждение результатов численных расчетов

Форма длинноволнового крыла экситонного поглощения исследованных образцов является экспоненциальной, величина ɛ0 определялась по спектру пропускания и именно это значение использовалась при расчете в качестве параметра, характеризующего, спадание плотности локализованных состояний экситона [1]. Фотолюминесценция в структурах A2B6, в рассматриваемой модели, определяется рекомбинацией экситонов локализованных на флуктациях состава, который учтен временем жизни экситонов τ0. На рис.-1 приведены значения функции р(ɛ), определяющий спектр люминесценции одного из составов твердого раствора CdS1-ХSeХ, для значений параметра τ0:= 0.1·10-8s, 0.3·10-8s, 0.6·10-8s кривые 1, 2 и 3 соответственно. При численных расчетах использовались параметры w0=1013s-1, ɑ=7Å, g0=41,82·1021sm-3эВ-1, ɛ0= 0.0055eV и переменной I=1023sm-3s-1 [1]. Перпендикулярные стрелки на рис.-1 обозначают положение максимума 4·ɛ0, 4,4·ɛ0 и 4,55·ɛ0 функции р(ɛ), определяющий спектр люминесценции твердого раствора CdS1-ХSeХ, рассчитанные для значения времени жизни экситонов  τ0 := 0.1·10-8s, 0.3·10-8s и 0.6·10-8s кривые 1, 2 и 3 соответственно.

Построенная теоретическая модель естественным образом объясняет поведение спектра люминесценции с ростом времени жизни экситонов τ0 (рис.-1), увеличение которой приводит к линейному росту общей концентрации экситонов, энергетическая зависимость которых определена функцией р(ɛ). Как и следовало ожидать при большем времени жизни экситонов τ0 они успевают отрелаксировать посредством туннельных прыжков к более глубоким энергетическим состояниям и максимум распределения сдвинут в сторону больших ɛ. На рис.-1 наблюдается  смещение положение максимума кривой 2 (вертикальные стрелки) относительно кривой 1 на величину 0.4·ɛ0 и на величину 0.15·ɛ0  смещается положение максимума кривой 3 относительно кривой 2.

Рисунок 1. Приведены значения функции р(ɛ), определяющий спектр люминесценции твердого раствора CdS1-ХSeХ, для значений параметра τ0 := 0.1·10-8s, 0.3·10-8s и 0.6·10-8s  кривые 1, 2 и 3 соответственно

Заключение

Таким образом изучены количественные закономерности низкотемпературных спектров люминесценции твердых растворов CdS1-ХSeХ, где основным каналом рекомбинации неравновесных носителей является захват их на локализованные состояния, обусловленные флуктуациями концентрации твердого раствора. В построенной модели рассчитана функция р(ɛ), определяющий спектр люминесценции твердого раствора и энергетическая плотность скорости генерации G(ɛ) для разных времен жизни экситонов.

Список литературы:

1. Абдукадыров А.Г., Барановский С.Д., Ивченко Е.Л., Вербин С.Ю., Наумов А.Ю., Резницкий А.Н. Фотолюминесценция и туннельная релаксация локализованных экситонов в твердых растворах А2В6 с анионным замещением // Журнал экспериментальной и теоретической физики. – 1990. – Т.98, - №6. - С. 2056-2066.
2. Абдукадыров А. Г., Барановский С. Д., Ивченко Е. Л. Низкотемпературные фотолюминесценция и фотопроводимость в нелегированных аморфных полупроводниках // Физика и техника полупроводников. – 1990. – Т. 24, - №1. - С.136–143
3. Абдукадыров А.Г. Фотоиндуцированные явления в аморфных полупроводниках: Автореф. дис. … канд. физ. мат. наук. – Ленинград, 1990. – 18 с.
4. Вербин С.Ю., Пермогоров С.А., Резницкий А.Н. Поляризованная люминесценция локализованных экситонов в твердых растворах CdS1−xSex // ФТТ. — 1983. — Т. 25, - № 2. — С. 346–352.
5. Григорьева Н.Р., Григорьев Р.В., Новиков Б.В. Новый метод анализа спектров фотолюминесценции твердых растворов CdS1-XSeX с сосуществованием композиционного и структурного беспорядка // Вестник СПбГУ. – 2005. – Сер. 4, №3, С. 99-105.
6. Салманов В.М., Гусейнов А.Г., Джафаров М.А., Maмeдов Р.M, Мамедова Т.А. Особенности фотопроводимости и люминесценции тонких пленок CdS и твердых растворов Cd1−xZnxS при лазерном возбуждении // Оптика и спектроскопия. – 2022. – Т. 130, - №10. – С. 1567-1570.
7. Shevel S., Fischer R., Gobel E.O., Noll G., Thomas P., Klingshiruu C. Picosecond Luminescence of exciton localized by disorder in CdS1-XSeX. // Journal of Luminescence. 1987. Vol. 37. № 1. P.45-50.