СПОСОБ РАЗДЕЛЕНИЯ ИЗОТОПОВ ЛЮТЕЦИЯ И ИТТЕРБИЯ ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКИМ МЕТОДОМ

АННОТАЦИЯ

Данная работа описывает получение радионуклида Лютеция–177, в форме Лютеция хлорида, без носителя, из облученных образцов обогащенного иттербия–176 методом электролиза. Облученный образец в форме трихлорида обогащенного иттербия–176 (¹⁷⁶YbCI₃) навеской 1,0 г растворяется в 0,05 М растворе лимонной кислоты, после полного растворения радиоактивный раствор нейтрализуют 2,0 М раствором KOH до значения рН=6,5, объем раствора доводят до 50 мл водой для инъекций. Раствор электролита готов к электролитическому осаждению ¹⁷⁶Yb³⁺ до ¹⁷⁶Yb⁰ на ртутном катоде. Во время процесса электролиза поддерживается плотность тока 50 mA/см² площади катода. Электролиз проводится при охлаждении и помешивании раствора электролита электрической мешалкой. При таких условиях электролиз проводят 2,5 часа. За указанный промежуток времени массовое количество, то есть более 99 % иттербия из раствора электролита переходит в ртутный катод, образовав амальгаму иттербия HgYb.

ABSTRACT

This work describes the production of Lutetium–177 radionuclide, in the form of Lutetium chloride, carrier free, from irradiated samples of enriched ytterbium–176 by electrolysis. The irradiated sample in the form of trichloride enriched with ytterbium–176 (¹⁷⁶YbCI₃) weighed 1,0 g is dissolved in a 0,05 M solution of citric acid, after complete dissolution the radioactive solution is neutralized with a 2.0 M KOH solution to a pH value of 6,5, the volume of the solution is adjusted up to 50 ml with water for injection. The electrolyte solution is ready for electrolytic deposition of ¹⁷⁶Yb³⁺ to ¹⁷⁶Yb⁰ on the mercury cathode. During the electrolysis process, the current density is maintained at 50 mA/cm² of cathode area. Electrolysis is carried out during cooling using a chiller, stirring the electrolyte solution with an electric stirrer. Under such conditions, electrolysis is carried out for 2.5 hours and during such a period of time the mass amount more than 99 % of ytterbium from the electrolyte solution passes into the mercury cathode, forming the ytterbium amalgam HgYb.

Ключевые слова: изотопы лютеция, изотопы иттербия, разделение изотопов, метод электролиза.

Keywords: lutetium isotopes, ytterbium isotopes, isotope separation, electrolysis method.

Введение. Во всём мире остаётся актуальной проблемой обеспечение надежных поставок апробированных радиоизотопов для медицины и промышленности, а также разработки новых видов продукции. Смертность от онкологических заболеваний глобально стоит на третьем месте после травм сердечнососудистых заболеваний. В мире ежегодно увеличивается число пациентов, нуждающихся в радионуклидной терапии [2; 3].  

Среди большого числа β^- излучающих изотопов, используемых в радионуклидной терапии, ¹⁷⁷Lu занимает особое место благодаря своим ядерно-физическим характеристикам. Так, максимальная энергия β^-  частиц 496 кэВ обеспечивает оптимальную глубину проникновения в опухоли малых размеров, наличие низкоэнергетического гамма-излучения позволяет оценить накопление радиофармпрепаратов (РФП) и динамике лечения, а сравнительно долгий период полураспада (6,7 дня) позволяет транспортировать РФП на большие расстояния [2].

Наиболее перспективным β излучающим радиоизотопом для терапии рака можно выделить лютеций -177 (¹⁷⁷Lu), обладающий оптимальными характеристиками использования в ядерной медицине,

• Удобный период полураспада (Т_1/2= 6,71 суток).
• Приемлемая энергия β-частиц (Е_мах=0,497 МэВ).
• Мягкое сопутствующее γ-излучение (Е_γ=113 кэВ (6,4 %) и 208 кэВ (11%)).
• Продукт распада ¹⁷⁷Lu – стабильный изотоп ¹⁷⁷Hf.
• Сравнительно небольшая длина пробега β-частицы ¹⁷⁷Lu в биологических тканях (<2мм) при локализации значительного количества атомов радиоизотопа в непосредственной близости от опухолевой клетки обеспечивает избирательное уничтожение опухоли при минимальном повреждении окружающих тканей.   

Ожидается, что радиофармпрепараты на основе ¹⁷⁷Lu станут высокоэффективными терапевтическими средствами при лечении рака печени, простаты и кожных покровов, а также других заболеваний, в том числе, ревматических артритов и гемофилии [1–3].

Реагенты и материалы

• Уксусная кислота, лед. СH₃СОOН, (х.ч.),
• Окись иттербия, Yb₂О₃ обогащенная по иттербию-176 (99,8%),
• Лимонная кислота (х.ч.),
• Ртуть металлическая (х.ч.)
• Калия гидроокись (х.ч),

Таблица 1.

Данные изотопного состава обогащенного иттербия

Экспериментальная часть. Порошкообразный образец трихлорид иттербия ¹⁷⁶YbCl₃ массой 1,0 гр засыпается в кварцевую ампулу. Диаметр ампулы 12 мм, длина 80 мм, толщина стенки 1,5 мм.  Ампула герметично заваривается и помещается в защитный алюминиевый контейнер. Образец ¹⁷⁶YbCl₃ облучается на реакторе ИЯФ АНРУз ВВР-СМ. Плотность потока нейтронов в месте расположения образца составляет 8*10¹³ нейтрон/см^-2с^-1. 

Время облучения составило 3 суток.

Облученный образец держится в горячей камере 1 сутки для накопления радионуклида лютеция–177. После этого образец растворяется в 20,0 мл 0,05 М растворе лимонной кислоты молярное отношение Yb³⁺ : Cit^3- = 1 : 2. После полного растворения радиоактивного раствора отбирается аликвота на измерение активности иттербия и лютеция на γ-спектрометре с полупроводниковым детектором из германия Cannaberra №b21014 (США) в диапазоне энергии от 50 до 3000 кэВ. 

Таблица 2.

Данные проведённых измерений

Активность образца ¹⁷⁷Lu составила величину 2,3*10¹⁰ Бк, образец ¹⁷⁵Yb составил 0,2*10¹⁰ Бк. Погрешность измерения ±5 %.

После полного растворения радиоактивный раствор нейтрализуют 2,0 М раствором KOH до значения рН = 6,5. Объем раствора доводят до 50 мл с помощью воды для инъекций. Установка электролиза показана на рисунке № 1.

Раствор готов к процессу электролиза. На установке электролиза расположен катод с металической ртутью, а на аноде использована платиновая пластинка. Электролиз проводили при 5 ºС, катодной плотности тока 25 мА/см², концентрация Yb³⁺ составляла 0,5–1,0 %.  

Рисунок 1. Установка электролиза с ртутным катодом

Процесс электролиза длился 2,5–3 часа с плотностью тока 0,6–1,0 А, напряжение 12 В.

В течение трёх часов каждый час проводились измерения объёмной активности, которые показали, что каждый час содержания Yb–175 осаждается на 30–35 %, а содержание лютеция остается неизменным. Процесс электролиза показал, что за 2,5–3,0 часа общий выход разделения Yb–175 составил 95–99 %.

Полученные результаты приведены в таблице-3.         

Таблица 3.

Результаты процесса электролиза

На основе этих результатов составлен график зависимости выхода разделения иттербия по времени.

Рисунок 2. График зависимости выхода разделения иттербия от лютеция в % от времени

При помощи данной методики можно разделить иттербий от лютеция до 99 %.

Заключение. Определены оптимальные условия проведения электролиза. Электролиз проводился при 5 ºС, катодной плотности тока 25 мА/см², концентрация Yb³⁺ составляла 0,5-1,0%. Выход электролиза составил 95–99 %.

Результаты, представленные в настоящем обзоре, показывают, что данный метод применим для использования в производстве радиоизотопной продукции в промышленном масштабе. 

Список литературы:

1. Левин В.И. Получение радиоактивных изотопов. – Москва: Атомиздат, 1972. – 255 с.
2. [Электронный ресурс]. – Режим доступа: URL: http://www.today.kz/ru/news/medicine/2011-06-21/45945 (дата обращения: 11.09.2023).
3. Lebedev N., Novgorodov A., Misiak R., Brockmann J., Rosch F. Radiochemical separation of nocfrrier-added ¹⁷⁷Lu as produced via the ¹⁷⁶Yb // applied Radiation and Isotopes. 2000. Vol. 53. Is. 3. – P. 421–425.