ФОТОКАТАЛИТИЧЕСКАЯ ДЕСТРУКЦИЯ МЕТИЛЕНОВОГО СИНЕГО НОВОЙ АЛЛОТРОПНОЙ ФОРМОЙ ГРАФИТОПОДОБНОГО НИТРИДА УГЛЕРОДА

АННОТАЦИЯ

В данной работе изучена фотокаталитическая деструкция метиленового синего в присутствии допированного кислородом графитоподобного нитрида углерода О-g-C₂N₃ под действием ультрафиолетового, видимого и солнечного света. Показано, что О-g-C₂N₃ наибольшую фотокаталитическую активность по МС проявляет при инициировании процесса под действием видимого света.

ABSTRACT

In this work, we studied the photocatalytic degradation of methylene blue in the presence of oxygen-doped graphitic carbon nitride О-g-C₂N₃ under the action of ultraviolet, visible, and sunlight. It has been shown that O-g-C₂N₃ exhibits the highest photocatalytic activity with respect to MB when the process is initiated under the action of visible light.

Ключевые слова: графитоподобный нитрид углерода, фотокатализатор, метиленовый синий, УФ-, видимый и солнечный свет.

Keywords: graphitic carbon nitride, photocatalyst, methylene blue, UV, visible, and sunlight.

Введение. В настоящее время особую актуальность приобретает вопрос эффективного использования процесса фотодеструкции органических загрязнителей с применением графитоподобного нитрида углерода (g-C₃N₄), который, в отличие от диоксида титана, позволяет провести реакцию фотодеструкции под действием видимого и солнечного света [1-4]. Одним из часто распространённых органических загрязнителей является метиленовый синий (МС), используемый не только для окрашивания бумаги и канцелярских принадлежностей, но и для придания цвета шелку. Его нельзя разлагать в ходе обычного процесса очистки воды из-за сложной ароматической структуры, гидрофильной природы и высокой устойчивости к свету, температуре, воде, химическим веществам и т. д. Данное вещество может вызвать значительное загрязнение окружающей среды. Фотокаталитическое окисление считается одним из наиболее эффективных способов разложения МС [5].

Целью нашего исследования является изучение процесса фотодеструкции МС в присутствии новой аллотропной формы графитоподобного нитрида углерода (O-g-C₂N₃) под действием видимого, ультрафиолетового и солнечного света.

II. Экспериментальная часть. Новая аллотропная форма графитоподобного нитрида углерода О-g-C₂N₃ получена согласно методике, приведенной в работе [6]. Наличие атома кислорода в условной формуле соединения обусловлено тем, что процесс проведен не в инертной среде, как в работе [6], а в присутствии воздуха [7].

В соответствии с данными, полученными с помощью сканирующего электронного микроскопа (СЭМ), оборудованного микроаналитической системой для энерго-дисперсионного рентгеновского (EDX) микроанализа Jeol JSM-IT200LA (Япония), синтезированный О-g-C₂N₃ содержит 29.53, 64.85 и 2.66 % атомов углерода, азота и кислорода соответственно (без учета водорода) (рис.1).

Рисунок 1. СЭМ микрофотография и электронно-дисперсионный спектр синтезированного О-g-C₂N₃

Фотокаталитическая деградация МС в присутствии О-g-C₂N₃ проведена в статических условиях. Концентрация МС составила 10 мг/л. В качестве источника света использовали УФ-свет, видимый свет (ксеноновая лампа с мощностью 500 Вт) и солнечный свет. Для количественной оценки изменения концентрации МС в ходе реакции использовали спектрофотометр EMC-30PC-UV/VIS (Германия) при длине волны 609 нм.

III. Полученные результаты и их обсуждение. На рисунке 2 представлены спектры поглощения водного раствора МС в зависимости от времени обработки в присутствии фотокатализатора О-g-C₂N₃ под действием ультрафиолетового, видимого и солнечного света.

Рисунок 2. Спектры поглощения водного раствора МС в зависимости от времени обработки под действием УФ- (А), видимого (Б) и солнечного света (С)

На рисунке 3 представлены кинетические кривые процесса фотодеструкции водного раствора МС под действием УФ-, видимого и солнечного света в присутствии фотокатализатора О-g-C₂N₃.

Рисунок 3. Кинетические кривые фотодеструкции водного раствора МС под действием УФ-, видимого и солнечного света

Как видно из представленных на рисунке 3 данных, после обработки в течение 45 минут активность фотокатализатора О-g-C₂N₃ по МС уменьшается в следующем ряду: солнечный свет> УФ-свет > видимый свет. Однако, уже по истечению 60 минут активность образца под действием видимого света сравняется с активностью реакции, инициированной солнечным светом. В дальнейшем активность образца под действием видимого света превалирует над остальными случаями. В результате, после 75 минутной обработки МС под видимым светом достигается практически 100 %-ная степень деструкции, тогда как этот показатель составляет 65 и 80 % для случаев УФ- и солнечного света соответственно.

Выводы. Таким образом, синтезированный О-g-C₂N₃ проявляет фотокаталитическую активность под действием УФ-, видимого и солнечного света, что свидетельствует о возможности его применения в широком диапазона света. Примечательно, что фотокатализатор очень активен под действием видимого света, а также солнечного света. Высокая активность О-g-C₂N₃ при видимом спектре света сделает его применение экономически выгодным.

Список литературы:

1. Liu A.Y., Cohen M.L. Prediction of new low compressibility solids // Science. – 1989. – Vol. 245. –  Pp. 841–842.
2. Goettmann F., Fischer A., Antonietti M., Thomas A. Metal-free catalysis of sustainable Friedel–Crafts reactions: direct activation of benzene by carbon nitrides to avoid the use of metal chlorides and halogenated compounds // Chemical Communications. –2006. –  Vol. 43. –  Pp. 4530–4532.
3. Kroke E., Schwarz M., Horath-Bordon E., Kroll P., Noll B., Norman A.D. Tri-s-triazine derivatives. Part I. From trichlorotri-s-triazine to graphitic C3N4 structures // New Journal of Chemistry. – 2002. – Vol. 26 (5) . – Pp. 508–512.
4. Ehrampoush M. H., Moussavi G. H. R., Ghaneian M. T., Rahimi S., Ahmadian M. Removal of Methylene Blue Dye from Textile Simulated Sample using Tabular Reactor and TiO₂/UV-C Photocatalytic Process // Iranian Journal of Health and Environment. – 2011. – Vol. 8(1). – Pp. 35–40.
5. Samsudin, M.F.; Sufian, S.; Bashiri, R.; Mohamed, N.M.; Siang, L.T.; Ramli, R.M. Optimization of photodegradation of methylene blue over modified TiO₂/BiVO₄ photocatalysts: Effects of total TiO₂ loading and different type of co-catalyst // Materials Today: Proceedings. – 2018. – Vol. 5. – Pp. 1710–1717.
6. Dongmei Tang, Chengtian Shao, Shujuan Jiang, Chuanzhi Sun, Shaoqing Song. Graphitic C₂N₃: An Allotrope of g‑C₃N₄ Containing Active Azide Pentagons as Metal-Free Photocatalyst for Abundant H₂ Bubble Evolution // ACS Nano. – 2021. – Vol. 15. Pp. 7208-7215.
7. Сидрасулиева Г.Б., Каттаев Н.Т., Акбаров Х.И. Синтез наноразмерного графитоподобного углерода нитрида g-O-C₃N_x // Universum: химия и биология: электрон. научн. журн. 2021. 12(90). URL: https://7universum.com/ru/nature/archive/item/12706 (дата обращения: 10.08.2023).